Създаване на Вътрешна революционна организация
Със средствата, предоставени от Българското общество и Читалище „Братска любов“ (структура на Млада България) , заминава с параход за Цариград на 11 декември 1868 г. От тук предприема първата си обиколка из българските земи. Тя е с осведомителна цел. При извършването и се запознава с условията и възможностите за революционна дейност в българските земи. В началото на януари 1869 г. напуска турската столица и се отправя към Тракия и Северна България. Преминава през Пловдив, Карлово, Сопот, Казанлък, Сливен, Велико Търново, Ловеч, Плевен и Никопол. Навсякъде разговаря със свои доверени хора и познати, за да ги спечели за делото. Обнадежден, че в непродължителен срок може да бъде обявено въстание, приключва своята обиколка и на 24 февруари се завръща в Румъния.
След двумесечен престой в Румъния на 1 май 1869 г. започва втората си обиколка в българските земи с изходен пункт Никопол. Сега снабден с революционна прокламация и пълномощно, получени от Иван Касабов. И двата документа, които удостоверяват, че Васил Левски не е случаен човек, а изразява мнението на българска политическа организация в Румъния, са подпечатани с печат „Привременното правителство на Балкана“.
По време на тази обиколка поставя началото на изграждането на Вътрешната революционна организация (ВРО). Основна нейна структурна единица е частния революционен комитет. Първият е основан в Плевен с препоръките и помощта на Данаил Попов. Следва изграждането на частни революционни комитети в Ловеч, Троян, Карлово, Калофер, Казанлък, Пловдив, Сопот, Чирпан и др. Втората обиколка го убеждава, че въстанието не може да бъде вдигнато толкова скоро, както мисли няколко месеца преди това. Съзира необходимостта от по-голяма подготовка на народа, осъществявана от революционни комитети, свързани организационно помежду си.
След завръщането си в румънската столица на 26 август 1869 г. се включва активно в живота на българската емиграция. В края на 1869 г. заедно с Любен Каравелов участва в създаването на Българския революционен централен комитет (БРЦК). Стреми се да убеди емиграцията, че центърът на подготовката на предстоящото въстание трябва да се пренесе във вътрешността, че българите трябва да разчитат на своите собствени сили, а не на външна помощ, че трябва да се скъса решително с необмислените комбинации с балканските страни. Емигрантските дейци съзнават необходимостта от организиране на народа, но никой няма план кой и как да го направи. Те трудно се разделят и с традиционните си схващания за чужда помощ и за ръководене на революционното движение извън страната.
Разочарован от емиграцията, през май 1870 г. се завръща в България и продължава изграждането на комитетската мрежа. До края на 1871 г. успява да създаде гъста мрежа от революционни комитети, обединени в цялостна организация. За столица на ВРО е обявен град Ловеч. Ловешкия частен революционен комитет е обявен централен под името „Привременно правителство в България и отд. на БРЦК“ или „БРЦК в Българско“. Създаването му е изключително важна стъпка в укрепването на вътрешната комитетска организация. С това осигурява организационно работата си по подготовката на въстанието в страната. Ловешкия комитет го подпомага в поддържането на връзките с емиграцията. Васил Левски го разглежда като върховно ръководство на революционното движение с общонационални функции. Селските и градските частни революционни комитети в обединяват в себе си представители на всички социални групи на българското общество.
Васил Левски единствен от „четиримата големи“ на българската революция достига до прозрението, че в подготовката трябва да бъдат привлечени и чорбаджиите. Техните средства са особено нужни за материалната осигуреност на предстоящото въстание. Предвижда получаване на тези средства по доброволен начин, но за тези, които отказват да подкрепят народното дело, въвежда революционен терор.
Към края на 1871 г. ВРО е единствената реална сила, способна да постави на дневен ред българския национален въпрос. Комитетите започват активна работа за привличане на привърженици, за събиране на средства и закупуване на оръжие. Когато работата нараства, БРЦК изпраща през втората половина на 1871 г. двама помощници на Левски-Димитър Общи и Ангел Кънчев.
Приготвя устава на организацията озаглавен „Нареда на работниците за освобождението на българският народ“ (1871). Разработен е в духа на своите политически възгледи: освобождение на България от турците чрез повсеместна революция на народа и създаване на демократична република с гаранции за равенството на всички жители без значение техния етнос и религия.
Инициатор и участник е на първото общо събрание на БРЦК в Букурещ (29 април-4 май 1872). В края на юни 1872 г. напуска Букурещ и като пълномощник на БРЦК в Българско започва преустройство на Вътрешната революционна организация. Създава окръжните комитети на ВРО.
